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Nyco Lilliu est né à Mulhouse (Haut-Rhin). Ses origines familiales se partagent entre la Bretagne pour la mère et l'Italie pour le père. Comme son frère Pierrcik Lilliu il passe son enfance entre l'Alsace et la Bretagne. Nyco Lilliu baigne dans une ambiance musicale qui mêle pop rock et mélodies italiennes et apprend à jouer de la guitare à partir de onze ans. Lorsque Pierrick Lilliu parvient en finale de La Nouvelle Star en 2005, il fait naturellement appel à Nyco Lilliu pour participer à son album Besoin d'Espace. Les deux frères forment un duo sur « Comme un frère » composé par Nyco Lilliu.
A l'aise dans un répertoire chanté en italien, Nyco Lilliu enregistre en 2007 l'album Dimmi Perché pour le label Mercury sous son seul prénom. L'album passe inaperçu et le jeune homme peine à se faire un nom. Nyco Lilliu a finalement l'opportunité de faire partie de l'aventure de la comédie musicale Robin des Bois en 2012. Il y incarne le personnage de frère Tuck et a l'honneur d'interpréter le premier single issu du spectacle avec « Un Monde à changer » sorti en septembre 2012. Nyco Lilliu profite de ce coup de projecteur pour tenter de relancer sa propre carrière avec la chanson « Tu ed io più lei ».
