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Etudiants en art à Los Angeles, l'Australien Angus Andrew (guitare, chant), Julian Gross (batterie) et Aaron Hemphill (claviers, guitare et percussions), étudiant en microbiologie et aussi disquaire, se rencontrent autour de leur passion pour la période post-punk (Gang of Four, Wire). Tous trois partent s'installer à New York pour être au plus près de la scène rock en plein revival. Ils font la connaissance de Pat Noecker (basse) et Ron Albertson (batterie), originaires du Nebraska, et forment Liars.
Le groupe publie un premier album en octobre 2001, They Threw Us All in a Trench and Stuck a Monument on Top, sur le petit label Gern Blandsten, qui passe inaperçu. Déjà, la rythmique et les programmations de sequenceur prennent une place importante dans leur musique. Courant 2002, Noecker et Albertson quittent le groupe, qui souhaite s'orienter vers un rock plus expérimental, dans l'EP Atheists, Reconsider en collaboration avec Oneida.
Le trio de base recrute le xylophoniste Schewchuk et le bassiste Evan, puis s'embarque dans l'enregistrement de They Were Wrong, So We Drowned, produit par David Sitek (TV on the Radio). L'opus très atmosphérique, basé sur une fiction, paraît en février 2004.
Enregistré à Berlin en 2004 mais paru en février 2006, Drum's Not Dead s'appuie sur les travaux acoustiques du batteur Chris Cutler (ex Henry Cow), marquant l'évolution de Liars vers des territoires éloignés du rock traditionnel.
L'album suivant, Liars (mai 2007) prolonge les expériences rythmiques et sonores du groupe qui cette fois utilise un instrument fait sur mesure par le luthier allemand Yuri Landmann, le Moodswinger, soit un instrument à cordes à mi-chemin entre la cithare et le koto, mais en version électrique.
Le groupe en dehors des formats habituels, réussit néanmoins à capter une audience fidèle malgré de fréquents virages musicaux. Liars tourne en Europe et aux Etats-Unis, avec Interpol ou Radiohead en 2008. Le 11 juillet 2008, les musiciens font l'objet d'une garde à vue lors de leur passage au festival de Bari (Italie), un membre de leur entourage ayant fracassé une spectatrice avec une guitare. L'incident n'entrave pas la marche de Liars qui retourne au pays enregistrer son cinquième opus Sisterworld, publié en mars 2010. Toujours musicalement imprévisible, Liars traite cette fois de la solitude et de l'aliénation de la vie moderne. L'album suivant paru en 2012, WIXIW élargit l'éventail du groupe qui tâte de l'electro en compagnie du producteur Daniel Miller (Depeche Mode), fondateur de leur label Mute Records.