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Carl Barât est né le 6 juin 1978 à Basingstoke (Hampshire, Royaume-Uni). Enfant, il est élevé par sa mère dans une communauté post-hippie avec ses frères et soeurs.
Sans s'attarder sur les études, il part s'installer à Londres où il commence par suivre des cours de théâtre et mène une vie de bohème. C'est son amie Amy-Jo qui est à l'origine de la rencontre avec Pete Doherty. Leur amitié se fonde principalement sur leur passion pour le poète William Blake, qu'ils surnomment « Albion ». Puis tous deux forment The Libertines, dont le premier album Up The Bracket, sorti en 2002, provoque un séisme dans le monde du rock anglais.
L'année suivante, Carl Barât est inculpé pour le cambriolage de l'appartement de Pete Doherty alors que celui-ci est en tournée (à laquelle le premier n'a pas souhaité participer). Il écope d'une peine de deux mois de prison ferme. Réconciliés, les deux musiciens retournent en studio enregistrer le deuxième album homonyme du groupe. Cette fois, les problèmes de drogue de Doherty conduisent à la séparation de The Libertines.
Carl Barât enchaîne avec la formation de Dirty Pretty Things en septembre 2005. Les albums Waterloo To Anywhere (2006) et Romance At Short Notice (2008) se succèdent avant la séparation en décembre 2008. En 2009, il commence à enregistrer ses propres chansons en vue d'un premier album en solo. La reformation de The Libertines sur scène en août 2010 ne contraint pas les projets de carrière de Carl Barât, dont le premier album homonyme sort le 4 octobre 2010, assorti du simple « Run With the Boys ». et de duos avec The Divine Comedy, Findlay Brown et Andrew Wyatt (Miike Snow).
Par ailleurs, Carl Barât a produit l'EP Scapegoat du Londonien Kieran Leonard, sorti fin 2009, et commenté le documentaireThe Rime of the Modern Mariner de Mark Donne. Il a également prêté sa guitare et sa voix à des chansons de Benjamin Biolay (« Vengeance »), Vanessa Paradis (« The Dark it Comes ») et de BB Brunes (« Wolfman »). En 2012, on le retrouve aux côtés de Benjamin Biolay et Marc Almond dans la pièce Pop'pea jouée au Châtelet, à Paris, et dans laquelle il joue le rôle de Néron.
En février 2015, c'est entouré d'un nouveau groupe qu'il effectue son retour. Carl Barât & the Jackals, comprenant Billy Tessio (guitare), Adam Claxton (basse) et Jay Bone (batterie), côtoient Benjamin Biolay, Johnny Marr, Andy Burrows, Ed Harcourt et le producteur Joby J. Ford (The Bonx) sur l'album Let it Reign, dont le premier extrait a pour titre « Glory Days ». La même année le voit retrouver Pete Doherty et The Libertines pour une série de concerts et un nouvel album.
