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Le 11 avril 1966 sur la scène du club Troubadour à Hollywood (Californie), Buffalo Springfield donne son premier concert. Richie Furay (guitare, chant), Dewey Martin (batterie), Jim Messina (guitare, chant), Stephen Stills (guitare, chant), Neil Young (guitare, chant) et Bruce Palmer (basse) scellent leur destin après une rencontre fortuite sur Sunset Boulevard, à Los Angeles.
Le premier album Buffalo Springfield sort en octobre 1966 en deux versions, l'une mono et l'autre stéréo. Lorsque le titre « For What It's Worth », composé par Stephen Stills et traitant de la brutalité policière envers des manifestants devient un tube, il est ajouté à l'album.
Buffalo Springfield Again, qui sort en novembre 1967, voit la présence de Jack Nitzsche à la production et au piano, ainsi que le renfort de David Crosby au chant et à l'écriture du sulfureux « Rock & Roll Woman », qui traite de ménage à trois. Buffalo Springfield Again est devenu un incontournable du country rock et du folk rock à tendance psychédélique.
L'histoire de Buffalo Springfield est indissociable des soubresauts de l'époque, sur fond de libération des moeurs et de consommation de drogues. Les affaires de drogues et les sempiternels problèmes d'ego contribuent à lézarder l'unité de Buffalo Springfield qui se sépare après un ultime concert le 5 mai 1968 à Long Beach.
Richie Furay et Jim Messina décident de réunir un certain nombre de titres déjà enregistrés et sortent Last Time Around en juillet 1968. Pratiquement aucun des titres retenus ne comporte en fait le groupe au complet. La suite du parcours de Jim Messina, Stephen Stills et Neil Young montre que Buffalo Springfield a mis au point le country rock des décennies suivantes. Malgré sa courte existence, Buffalo Springfield peut être considéré, avec The Byrds, comme l'un des grands groupes fondateurs du genre.